Hola
Irene, basta con que desvincules la cuenta:
Si quieres eliminar todo rastro en la nube entra en Chrome Sync para detener y borrar los datos sincronizados. Con esto también consigues detener -pero no borrar- la sincronización en otros equipos que también tengan la sesión iniciada con esa cuenta.
Por curiosidad y por si puede ayudar, ¿qué es lo que no salio como esperabas? :P
Saludos.