Hola Rodrigo.
Normalmente en la parte superior derecha de tu navegador, al lado de los 3 puntos, se encuentra el icono del perfil de usuario, si es allí donde te estas refiriendo que tienes otra cuenta, lo que deberás hacer es picar encima, y darle salir, o en su defecto, ingresar en la url chrome://settings/people y alli das clic en "Desactivar", lo que esto haría es desvincular tu cuenta de Chrome y así podrías de nuevo iniciar sesión para la sincronizacion.
Te dejo un enlace que te puede servir de ayuda.
Saludos